胺功能化離子液體捕集CO2的理論研究.pdf

1、人們越來越關(guān)注由溫室氣體引發(fā)的環(huán)境問題。二氧化碳作為主要的溫室氣體，其排放量越來越多，已經(jīng)嚴(yán)重影響了人類的生活。目前，應(yīng)用于捕集二氧化碳的方法有醇胺吸收法、熱堿法和膜分離法。雖然這些技術(shù)比較成熟、成本低、處理量大，但也存在著一些缺陷，比如，溶劑揮發(fā)引發(fā)二次污染、解析能耗高、設(shè)備腐蝕嚴(yán)重等。而離子液體由于具有幾乎無蒸汽壓、熱穩(wěn)定性好、分子結(jié)構(gòu)可設(shè)計等優(yōu)點，已經(jīng)成為捕集CO2的良好吸收劑。本文采用密度泛函理論（DFT）的B3LYP方法，運用

2、6-311++G（d,p）基組、6-31G基組和LanL2DZ基組計算了離子液體捕集CO2的反應(yīng)過程，并進行了分子結(jié)構(gòu)和振動光譜的分析。
　　第一章：概述了本文的研究背景以及離子液體的簡介。介紹了本文研究的理論依據(jù)，包括理論的計算方法、光譜計算的知識和研究的主要內(nèi)容及意義。
　　第二章：利用密度泛函理論 DFT/B3LYP方法在6-311++G（d,p）基組水平上對胺功能化離子液體1,2-二甲基-3-乙基胺咪唑四氟硼酸鹽的結(jié)

3、構(gòu)進行了優(yōu)化。同時，我們還計算了1,2-二甲基-3-乙基胺咪唑陽離子與1,2-二甲基-3-乙基胺咪唑四氟硼酸鹽捕集CO2的反應(yīng)機理。通過對比我們發(fā)現(xiàn)，1,2-二甲基-3-乙基胺咪唑陽離子捕集CO2的效果不好，表明陰離子四氟硼酸具有不可忽略的作用。
　　第三章：利用密度泛函理論DFT/B3LYP方法在6-31G（C、H、O、N）和LanL2DZ(S、P)基組下對三己基十四烷基磷甲硫氨酸和三己基十四烷基磷脯氨酸捕集CO2的反應(yīng)機理進行

4、理論計算獲得了其最優(yōu)的一種反應(yīng)途徑。結(jié)果表明陰離子上胺功能化的離子液體對CO2的吸收效果較好。通過理論計算分析得到陰離子為線性分子的離子液體[P66614][Met]比陰離子為環(huán)狀離子液體[P66614][Pro]捕集CO2的能力更強。
　　第四章：利用密度泛函理論DFT/B3LYP方法在6-311++G（d,p）（C、H、O、N）和LanL2DZ(Cl、Br、I)基組下對陰離子為鹵族元素的咪唑類離子液體捕集CO2的反應(yīng)機理進行理