多胺基離子液體捕集CO2的動力學實驗研究.pdf

1、近年來，由二氧化碳（CO2）引起的溫室氣體效應問題備受關注。因此，對主要溫室氣體的CO2進行捕集已成為全球應對氣候變化領域研究的熱點。作為三大綠色溶劑之一，離子液體(ILs)因具有熔點低、蒸氣壓低和穩(wěn)定性高等諸多優(yōu)點而成為捕集CO2的重要研究對象。因此，本論文在合成多胺基離子液體（[TETAH][BF4]）的基礎上，探討了該離子液體在常壓下的CO2捕集性能，通過動力學裝置系統(tǒng)研究了反應過程的熱力學和動力學特征，并構建了相應的動力學模型。

2、論文的主要研究結論如下：
　　（1）通過常壓下的CO2捕集性能實驗可知，陽離子為[TETAH]+的ILs捕集CO2的摩爾量明顯高于其他兩種離子液體。含水率為30％的[TETAH][BF4]對CO2的捕集能力遠高于無水[TETAH][BF4]，達2.0mol/mol ILs。同時，[TETAH][BF4]具有較好的再生循環(huán)使用性能。與傳統(tǒng)有機胺吸收劑相比，[TETAH][BF4]在CO2捕集容量方面具有較大的優(yōu)勢；
　　（2）

3、通過研究溫度和水分含量對[TETAH][BF4]捕集 CO2性能的影響發(fā)現(xiàn)，在給定的起始分壓、溫度和水分含量范圍內，該體系中CO2的溶解度隨著CO2分壓的增大而增大，因溫度的上升而減小，因水分含量的增加呈先增大后減小的變化規(guī)律；
　?。?）通過測定的CO2溶解度，計算得到溫度為273.15-323.15K時，對應的亨利系數在0.62-0.96KPa之間，計算得到的ΔsolG＜0，在-(11.94~12.48) KJ·mol-1之間

4、，說明該反應為快速放熱反應；ΔsolH＜0和ΔsolS＜0，說明該反應是焓驅動自發(fā)反應；
　?。?）通過研究溫度、水分含量和CO2初始分壓對[TETAH][BF4]與CO2反應速率的影響發(fā)現(xiàn)，在給定的溫度、水分含量和起始分壓范圍內吸收速率隨著溫度的升高明顯加快，因水分含量的增加先加快后變慢，因CO2初始分壓的增大而變快；
　?。?）構建了[TETAH][BF4]水溶液吸收 CO2的反應動力學模型，并計算出反應速率常數：k=5