濟(jì)南市大氣顆粒汞濃度特征、影響因素及潛在來(lái)源解析.pdf

1、汞是一種高毒性重金屬元素，因其持久性和生物富集性受到世界范圍內(nèi)的廣泛關(guān)注。大氣是汞在環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化的重要場(chǎng)所，對(duì)全球汞的生物地球化學(xué)循環(huán)有極其重要的貢獻(xiàn)。目前中國(guó)的汞污染狀況不容樂(lè)觀，已有的研究表明中國(guó)是全球最大的汞排放國(guó)。國(guó)內(nèi)大氣汞的研究主要集中于自然背景地區(qū)、大型城市以及重污染城市，但這些研究多數(shù)著眼于氣態(tài)單質(zhì)汞，對(duì)顆粒汞的研究比較有限。濟(jì)南市是非常典型的PM2.5重污染地區(qū)，而且濟(jì)南市地處大氣汞在華東地區(qū)傳輸?shù)年P(guān)鍵位置。但截至目前

2、，沒(méi)有任何顆粒汞的研究在濟(jì)南開(kāi)展。為了解濟(jì)南市大氣顆粒汞的污染特征，本研究于2014年6月至2015年12月在濟(jì)南市開(kāi)展了為期一年半的PM2.5采樣，并利用BrCl消解-原子熒光光譜法分析了其中的顆粒汞濃度，討論了濟(jì)南市顆粒汞的濃度特征、污染水平、影響因素和潛在來(lái)源。以下是本研究的結(jié)果和結(jié)論。
　　采樣期間，濟(jì)南市顆粒汞的日均質(zhì)量濃度在15.24～478.87μg/m3之間，平均濃度為90.17μg/m3。PM2.5濃度最大值是我

3、國(guó)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)中規(guī)定的PM2.5日均濃度二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)（75μg/m3）的6.4倍，是世界衛(wèi)生組織(WHO)規(guī)定的PM2.5日均濃度安全值(25μg/m3)的19.2倍。采樣期間52.2％的樣品超過(guò)我國(guó)空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，98.6％的樣品超過(guò)WHO的安全值。這說(shuō)明濟(jì)南市大氣細(xì)顆粒物污染十分嚴(yán)重。
　　濟(jì)南市顆粒汞的平均濃度為508.5 pg/m3。與國(guó)內(nèi)其他站點(diǎn)相比，濟(jì)南市顆粒汞濃度高于偏遠(yuǎn)山區(qū)數(shù)十倍，與

4、一般內(nèi)陸城市濃度水平接近，低于大氣重污染頻發(fā)的大型城市，遠(yuǎn)高于沿海等較清潔的城市。與國(guó)外站點(diǎn)相比，濟(jì)南市顆粒汞濃度遠(yuǎn)高于東亞、歐洲和北美的絕大多數(shù)城市，高出約兩個(gè)數(shù)量級(jí)。這說(shuō)明濟(jì)南市大氣顆粒汞濃度處于中上水平，面臨較嚴(yán)重的大氣顆粒汞污染。通過(guò)計(jì)算PM2.5含汞量得出其平均值6.60μg/g，這一數(shù)值遠(yuǎn)高于山東省煤炭、土壤等物質(zhì)的含汞量，說(shuō)明PM2.5對(duì)汞具有很強(qiáng)的富集能力。與國(guó)內(nèi)外其他城市相比，濟(jì)南市PM2.5含汞量處于極高的水平。

5、r>　　對(duì)顆粒汞濃度與主要?dú)庀髤?shù)進(jìn)行相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，顆粒汞濃度與氣溫、風(fēng)速呈負(fù)相關(guān)，而與氣壓、相對(duì)濕度呈正相關(guān)，這些相關(guān)性均具有顯著性，但是相關(guān)系數(shù)相對(duì)較弱，說(shuō)明氣象參數(shù)是濟(jì)南市顆粒汞濃度的影響因素之一，但其影響很可能小于當(dāng)?shù)厝藶樵磁欧艑?duì)顆粒汞濃度變化的影響。進(jìn)一步對(duì)顆粒汞濃度與常規(guī)大氣污染物濃度進(jìn)行相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，顆粒汞濃度與SO2、CO、NOx均呈顯著正相關(guān)，說(shuō)明當(dāng)?shù)厝藶樵磁欧攀菨?jì)南市顆粒汞濃度的另一影響因素，且這些人為源主要是燃

6、煤工業(yè)、城市供暖、居民生活燃煤和交通源排放等。
　　對(duì)濟(jì)南市大氣顆粒汞的來(lái)源進(jìn)行主成分分析發(fā)現(xiàn)，濟(jì)南市顆粒汞的主要來(lái)源為化學(xué)轉(zhuǎn)化來(lái)源、人為排放源和傳輸源。進(jìn)一步將濟(jì)南市大型污染源分布圖和污染物玫瑰圖相結(jié)合，研究濟(jì)南市顆粒汞的當(dāng)?shù)貋?lái)源，發(fā)現(xiàn)濟(jì)南市顆粒汞的當(dāng)?shù)卦礊槿济弘姀S、燃煤熱電廠、水泥生產(chǎn)廠和交通排放源。利用HYSPLIT后推氣流軌跡聚類分析識(shí)別出4條主要的長(zhǎng)距離傳輸源，其中來(lái)自山東省西南部的區(qū)域傳輸氣團(tuán)中顆粒汞的平均濃度最高，其