CeO2-Fe2O3-ACF催化劑低溫選擇性催化還原煙氣中NOx的研究.pdf

1、隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,我國能源消耗量不斷增加,NOx的排放量也持續(xù)增加,如不加強(qiáng)控制,NOx將對我國大氣環(huán)境造成嚴(yán)重污染。國內(nèi)外最常用也是最有效的煙氣NOx脫除技術(shù)是NH3-選擇性催化還原(SCR)。本實(shí)驗(yàn)即選擇SCR法以NH3為還原劑在催化劑的作用下將煙氣中NOx還原成N2。目前工程中常用的SCR催化劑主要成分是V2O5-WO3/TiO2系列,商業(yè)SCR催化劑在較高溫度(300~400℃)下才有好的催化活性,催化劑主要布置在空氣預(yù)熱器之前,

2、能滿足反應(yīng)溫度要求,然而該位置的高灰和二氧化硫容易使催化劑中毒。低溫SCR裝置可以置于除塵和脫硫之后,不僅可比較容易的用于現(xiàn)有鍋爐,而且可以緩解粉塵和SO2對催化劑的堵塞和毒化,避免煙氣的預(yù)熱耗能,降低脫硝成本。催化劑是SCR脫硝技術(shù)的核心,其催化性能直接關(guān)系到脫硝效果的好壞。因此,研究和開發(fā)能布置在除塵和脫硫之后(煙道氣的溫度大約為100℃~130℃)的低溫SCR催化劑已迫在眉睫?；钚蕴祭w維具有發(fā)達(dá)的孔結(jié)構(gòu),是一種良好的吸附劑,同時(shí)也

3、是一種很好的催化劑,常常被用作催化劑的載體;Fe具有獨(dú)特的化學(xué)性質(zhì),是較好的助催化劑組分;氧化鈰(CeO2)最重要的性質(zhì)是作為氧的存儲(chǔ)器,在氧化和還原條件下能通過Ce4+和Ce3+的轉(zhuǎn)換來存儲(chǔ)和釋放氧;它也能夠促進(jìn)NO轉(zhuǎn)化成NO2,來提高NH3選擇還原NO活性。三者均被廣泛地應(yīng)用于催化凈化NOx的脫硝領(lǐng)域。但目前用ACF負(fù)載復(fù)合型金屬氧化物CeO2-Fe2O3低溫SCR催化劑的研究,尚不多見。
　　本研究用活性炭纖維(ACF)作載

4、體,負(fù)載CeO2以及CeO2-Fe2O3,采用等體積浸漬法,制備了不同負(fù)載量的CeO2/ACF和不同負(fù)載量配比的CeO2-Fe2O3/ACF兩個(gè)系列的催化劑。用所制備的催化劑進(jìn)行SCR實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)在單獨(dú)負(fù)載CeO2時(shí),負(fù)載量為12％的催化劑在80℃~300℃溫度范圍內(nèi)表現(xiàn)出了較好的催化活性;而混合負(fù)載時(shí),由于加入了助催化劑,催化活性明顯比相同負(fù)載量單獨(dú)負(fù)載CeO2時(shí)的要好,尤其是在較低溫度范圍內(nèi)(80℃~200℃)活性更佳,10%CeO2

5、-2%Fe2O3/ACF催化劑表現(xiàn)出了最佳的催化活性和穩(wěn)定性。進(jìn)而對10% CeO2-2%Fe2O3/ACF催化劑進(jìn)行了煅燒溫度影響實(shí)驗(yàn),同時(shí)制備了200℃、300℃和400℃三種煅燒溫度下的催化劑,得知300℃為最佳的煅燒溫度;分別研究了O2、NH3對10%CeO2-2%Fe2O3/ACF催化劑催化活性的影響,得出O2和NH3的存在對SCR反應(yīng)的NOx凈化效率有較大影響,那是因?yàn)镹Ox必須在有O2的情況下才能被更好的還原成N2;同時(shí)做

6、了該催化劑的催化活性與時(shí)間關(guān)系的考察,結(jié)果顯示10% CeO2-2%Fe2O3/ACF催化劑具有較長的使用壽命,超過13小時(shí),較以往研究的脫硝催化劑有很大程度的改進(jìn)。另外,我們還通過比表面積(BET)測定、掃描電鏡(SEM)和X射線衍射實(shí)驗(yàn)(XRD)等方法對催化劑的物理化學(xué)性能進(jìn)行了分析:BET結(jié)果表明助催化劑Fe2O3的加入改變了催化劑的孔結(jié)構(gòu),也許孔徑增大是CeO2-Fe2O3/ACF催化劑活性變大的主要原因之一;SEM結(jié)果顯示,負(fù)