含堿金屬鐵基超導體的單晶生長及其相關物性研究.pdf

1、超導電性是一種宏觀量子現(xiàn)象，因其蘊含豐富的物理性質和巨大的應用前景，自發(fā)現(xiàn)100多年來一直是凝聚態(tài)物理研究的熱點。1986年銅氧化物高溫超導體的發(fā)現(xiàn)掀起了高溫超導體的研究熱潮，但是人們至今還沒有完全理解其超導機理。2008年鐵基超導體的發(fā)現(xiàn)是繼銅氧化物超導體發(fā)現(xiàn)以來的又一重大突破，為研究高溫超導體提供了一個新的平臺。人們希望通過鐵基超導體與銅氧化物的對比研究來揭示高溫超導體的共性，并最終理解高溫超導的超導機理。
　　在本論文中，我

2、們合成了高質量的RbxFe2-ySe2單晶，發(fā)現(xiàn)其超導轉變溫度為32K。我們仔細研究了NaFe1-xCoxAs單晶的輸運、高壓、比熱等物理性質，并作出NaFe1-xCoxAs單晶的相圖。我們發(fā)現(xiàn)NaFe1-xCoxAs霍爾角的余切隨溫度的冪律依賴關系。通過對電阻和霍爾角數(shù)據(jù)的擬合得到的特征溫度在相圖中的行為和銅氧化物中的贗能隙相似，在特征溫度之下，電阻和霍爾角的余切偏離對溫度的冪律關系。同時我們發(fā)現(xiàn)NaFe1-xCoxAs有比較大的壓力

3、效應，欠摻雜和最佳摻雜的樣品在高壓下Tc都能達到31K。我們進一步研究了Cu在NaFeAs中的摻雜效應。此外，我們通過Co的雜質效應和比熱研究了AFe2As2(A=K、Cs)的超導能隙的對稱性。
　　本論文共分為以下五章:
　　1.鐵基超導體研究綜述
　　本章簡單回顧了超導的發(fā)展歷史、鐵基超導體的基本物理性質和一些常用實驗手段。主要介紹了鐵基超導體的結構、相圖、能帶結構和配對對稱性。簡單介紹了單晶生長、比熱、高壓等常用

4、實驗手段，同時討論了其在鐵基超導研究中的應用。
　　2.RbxFe2-ySe2的單晶生長及其超導電性研究
　　在本章的工作中，我們成功合成了高質量Rb0.88Fe1.81Se2單晶，在電阻和磁化率測量中，都觀察到明顯的超導轉變。從電阻隨溫度變化曲線上看，起始超導轉變溫度Tc為32.1K，電阻到零溫度為30K。根據(jù)低溫磁阻的數(shù)據(jù)，我們得出Rb0.88Fe1.81Se2單晶ab面的上臨界場Habc2(0)為180T，c方向的上臨

5、界場Hcc2(0)為59T。所以Rb0.88Fe1.81Se2單晶的各向異性Habc2(0)/Hcc2(0)約為3.0，正好處于KxFe2-ySe2和CsxFe2-ySe2之間。
　　3.NaFe1-xCoxAs的相圖及其相關物性的研究
　　在本章的工作中，我們成功地生長出一系列高質量NaFe1-xCoxAs單晶，并通過結構、輸運、熱性質的測量對這些單晶進行了細致的表征。根據(jù)電阻和磁化率數(shù)據(jù)我們構建出NaFe1-xCoxAs

6、的相圖。當NaFeAs中的Fe被Co替代時，結構相變和磁相變同時被壓制，而超導溫度和超導體積分數(shù)提高，隨著進一步的摻雜，超導被壓制，最終在相圖上形成圓拱形的超導區(qū)域。在超導樣品中磁化率直到500K都是隨溫度的線性依賴關系，但是這種線性依賴關系在非超導的過摻雜樣品中不成立，這意味著超導和磁化率的線性依賴關系密切相關。對最佳摻雜的樣品的超導態(tài)的比熱數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)它的能隙具有雙能隙s波對稱性，兩個能隙的大小分別為△1(0)/kBTc=1.78，

7、△2(0)/kBTc=3.11，和角分辨光電子能譜實驗(ARPES)觀察到結果相一致。我們進一步仔細測量了NaFe1-xCoxAs的霍爾效應，發(fā)現(xiàn)霍爾角余切cotθH表現(xiàn)出對溫度的冪律依賴關系Tβ。其中，在NaFeAs母體中，β～4，在體超導的樣品中，β～3，說明在鐵基超導體中T3的依賴關系和體超導有關。在結構相變以上的一個特征溫度T*，霍爾角的余切偏離了冪律依賴關系，同時電阻率也偏離了對溫度的冪律依賴關系。T*隨著摻雜的演化和銅氧化物

8、超導體相圖中的贗能隙線很相似。接著我們對相圖中典型的樣品做了高壓下的電阻和磁化率測量。在欠摻雜和最佳摻雜的樣品中，高壓下最高超導轉變溫度均為31K。同時在組分為x=0.075的過摻雜樣品中也觀察到了正的壓力效應，在2.3GPa的外加壓力下，超導轉變溫度可以提高13K。與Ba(Fe1-xCox)2As2中的壓力效應不同，在所有的超導樣品中都表現(xiàn)出大的壓力效應。然而，壓力不能在過摻雜不超導的樣品NaFe0.891Co0.109As中誘導出超

9、導電性。壓力實驗表明超導和過摻雜不超導的樣品具有非常不同的電子結構，這已被ARPES實驗證實。
　　4.NaFe1-xCuxAs的相圖及Cu摻雜效應的研究
　　本章中我們通過自助熔劑方法生長出一系列高質量NaFe1-xCuxAs單晶，并通過結構、輸運、熱性質和高壓測量系統(tǒng)地表征了這些單晶。Cu摻雜逐漸壓制結構相變和磁相變，并最終誘導出體超導電性。隨著Cu摻雜，超導轉變溫度Tc最初從9.6K提高到11.5K，進一步的摻雜會壓制

10、超導電性，極過摻雜樣品的電阻是絕緣體行為，而不是在NaFe1-xCoxAs中觀察到的金屬行為。我們最終得到的NaFe1-xCuxAs的相圖和NaFe1-xCoxAs的相似。NaFe1-xCuxAs相圖中欠摻雜、最佳摻雜和過摻雜區(qū)間的樣品都表現(xiàn)出明顯的正的壓力效應。雖然在NaFe1-xCoxAs欠摻雜和最佳摻雜的樣品中高壓下的最高超導轉變溫度Tmaxc均為31K，而在NaFe1-xCuxAs中，Tmaxc隨著Cu摻雜逐漸下降。說明在NaF

11、eAs中，Cu的雜質勢比Co強。仔細比較Cu和Co在NaFeAs中的摻雜效應發(fā)現(xiàn):Cu摻雜是電子摻雜，但是具有很強的雜質勢，部分摻雜的電子是局域化的，沒能按照剛帶模型去填充能帶。
　　5.AFe2As2(A=K、Cs)超導體的比熱和反常雜質效應研究
　　本章中我們用自助熔劑方法生長出了一系列K(Fe1-xCox)2As2單晶和CsFe2As2單晶。與預期的在KFe2As2中通過Co的電子摻雜提高超導轉變溫度相反，僅僅x≈0.

12、04的Co即可把Tc壓制到零。與多帶的能隙無節(jié)點的Ba0.5K0.5Fe2As2超導體中的雜質效應相比較，Co在KFe2As2中的雜質效應非常明顯。熱導測量結果顯示3.4％的Co摻雜雖然把KFe2As2的散射率提高了很多，但是僅稍微改變了剩余熱導率κ0/T。我們將會在下文討論Co的反常雜質效應。我們測量了CsFe2As2單晶的電阻和比熱。CsFe2As2的超導轉變溫度為1.8K，超導轉變寬度為0.1K。窄的超導轉變寬度和大的超導比熱跳變