激光感生多極碰撞能量轉(zhuǎn)移和電荷轉(zhuǎn)移的理論與實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、激光感生碰撞是指通過(guò)激光場(chǎng)與粒子間碰撞的共同作用,在兩個(gè)不同粒子的非共振能級(jí)之間實(shí)現(xiàn)激發(fā)能量轉(zhuǎn)移的一種非線性光學(xué)過(guò)程。在激光感生碰撞過(guò)程中,儲(chǔ)能粒子的能量可以被定向地轉(zhuǎn)移到靶粒子的特定能級(jí)上,這種激發(fā)所選粒子的特定靶能級(jí)的能力使其在控制化學(xué)反應(yīng)通道方面具有巨大的潛在應(yīng)用價(jià)值。此外,激光感生碰撞過(guò)程中,光場(chǎng)的參與,可以極大地提高粒子間碰撞能量轉(zhuǎn)移的速度和效率,使粒子間的非彈性碰撞截面大小成量級(jí)增加。因此,研究激光感生碰撞過(guò)程對(duì)于發(fā)展短波長(zhǎng)

2、激光光源具有非常重要的意義。
　　激光感生碰撞過(guò)程包括激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移和激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移。目前,對(duì)激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的研究大多都是針對(duì)偶極-偶極碰撞過(guò)程進(jìn)行的,對(duì)于多極碰撞過(guò)程則涉及較少,沒(méi)有相應(yīng)的理論模型對(duì)激光感生多極碰撞過(guò)程進(jìn)行描述;此外,近年來(lái)的研究熱點(diǎn)——強(qiáng)光場(chǎng)作用下的碰撞電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程,引起了眾多學(xué)者的關(guān)注。但到目前為止,相關(guān)研究還停留在理論研究階段,理論預(yù)言缺少相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。針對(duì)這些問(wèn)題,本文提出了新的碰撞系

3、統(tǒng)、理論模型和實(shí)驗(yàn)方案,對(duì)這兩種重要的激光感生碰撞過(guò)程進(jìn)行了理論和實(shí)驗(yàn)研究。
　　在原子-原子間激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的理論研究方面,通過(guò)考慮了相互作用哈密頓量的高階展開(kāi)、碰撞過(guò)程中原子運(yùn)動(dòng)速度的統(tǒng)計(jì)分布以及所有中間態(tài)對(duì)激光感生碰撞的貢獻(xiàn),首次建立了激光感生多極碰撞能量轉(zhuǎn)移模型。
　　在此基礎(chǔ)上,分別對(duì)Sr-Ca偶極-四極碰撞系統(tǒng)、以及本文提出的Ca-Sr四極-偶極碰撞系統(tǒng)和Xe-Kr四極-四極碰撞系統(tǒng)中激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移過(guò)

4、程進(jìn)行了理論計(jì)算。三個(gè)多極碰撞系統(tǒng)的反應(yīng)機(jī)制和能級(jí)結(jié)構(gòu)互不相同,分別代表了激光感生多極碰撞能量轉(zhuǎn)移的幾種典型情況。
　　Sr-Ca偶極-四極碰撞系統(tǒng)具備了典型的激光感生碰撞過(guò)程的特征:弱場(chǎng)條件下截面譜線型具有明顯的不對(duì)稱性,譜線紅端為非穩(wěn)翼,藍(lán)端為準(zhǔn)穩(wěn)翼。強(qiáng)場(chǎng)條件下,隨著轉(zhuǎn)移激光場(chǎng)強(qiáng)的增強(qiáng),譜線趨于對(duì)稱,并發(fā)生紅移。該Sr-Ca系統(tǒng)截面大小隨碰撞速度和系統(tǒng)溫度的增加而減小。此外,理論計(jì)算得到的截面大小和W.R.Green的實(shí)驗(yàn)結(jié)果

5、吻合的較好,證明了本文理論模型的正確性。
　　Ca-Sr四極-偶極碰撞系統(tǒng)弱場(chǎng)條件下的能量轉(zhuǎn)移譜具有和Sr-Ca系統(tǒng)相反的非對(duì)稱性,即紅端為準(zhǔn)穩(wěn)翼,藍(lán)端為非穩(wěn)翼。同時(shí)弱場(chǎng)條件下的截面譜為雙峰結(jié)構(gòu),兩個(gè)譜峰分別對(duì)應(yīng)于不同的激發(fā)機(jī)制。強(qiáng)場(chǎng)條件下Ca-Sr系統(tǒng)譜線線型隨場(chǎng)強(qiáng)增加也展現(xiàn)出一些不同于Sr-Ca系統(tǒng)的變化規(guī)律:隨著轉(zhuǎn)移激光場(chǎng)強(qiáng)的增強(qiáng),譜線發(fā)生藍(lán)移,非穩(wěn)翼一側(cè)逐漸被抬高。
　　Xe-Kr四極-四極碰撞系統(tǒng)的碰撞時(shí)間只有幾個(gè)

6、皮秒,遠(yuǎn)小于偶極-偶極、偶極-四極和四極-偶極系統(tǒng)的碰撞時(shí)間。所獲得的Xe-Kr四極-四極碰撞能量轉(zhuǎn)移譜的半高寬可以達(dá)到幾十個(gè)cm-1,比偶極-偶極系統(tǒng)截面譜寬了一個(gè)量級(jí)以上。
　　理論計(jì)算結(jié)果還表明,激光感生多極(偶極-四極、四極-偶極和四極-四極)碰撞截面可以達(dá)到10-15cm2以上,遠(yuǎn)大于無(wú)場(chǎng)條件下的碰撞能量轉(zhuǎn)移過(guò)程的截面(約為10-20~10-19cm2)與激光感生偶極-偶極碰撞過(guò)程具有相當(dāng)?shù)牧考?jí)。首次從理論上證明了在多極

7、碰撞系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的可行性。
　　在實(shí)驗(yàn)方面,針對(duì)本文所提出的Xe-Kr系統(tǒng)激光感生四極-四極碰撞過(guò)程進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究,首次在實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到四極-四極碰撞系統(tǒng)的激光感生能量轉(zhuǎn)移過(guò)程。獲得了Xe-Kr系統(tǒng)激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移譜,其線型與理論計(jì)算結(jié)果具有一致的線型特征:譜線極大值位于Xe(4f2[9/2]4)→Kr(6d2[3/2]2)共振躍遷波長(zhǎng)附近;譜線紅端為非穩(wěn)翼,譜線藍(lán)端為準(zhǔn)穩(wěn)翼。通過(guò)對(duì)Xe-Kr系統(tǒng)譜線準(zhǔn)穩(wěn)翼線型

8、規(guī)律的分析發(fā)現(xiàn),Xe-Kr四極-四極碰撞系統(tǒng)準(zhǔn)穩(wěn)翼一側(cè)譜線線型所遵循的變化規(guī)律不同于偶極-偶極過(guò)程,要比偶極-偶極截面譜下降的更為緩慢。這些特性與理論計(jì)算結(jié)果相吻合,證明了本文建立的理論模型的正確性。
　　在激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移方面,本文提出了一個(gè)新的Ne+-He激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移系統(tǒng),這在國(guó)內(nèi)外的研究中尚未見(jiàn)過(guò)報(bào)道。
　　在理論方面,建立了激光感生電荷轉(zhuǎn)移的三能級(jí)理論模型,推導(dǎo)了電荷轉(zhuǎn)移系統(tǒng)態(tài)振幅的運(yùn)動(dòng)方程,并給出了碰撞

9、躍遷幾率和電荷轉(zhuǎn)移截面的表達(dá)式。在此基礎(chǔ)上,對(duì)本文提出的Ne+-He系統(tǒng)進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算,研究了粒子間的碰撞能量、激光強(qiáng)度以及激光波長(zhǎng)對(duì)電荷轉(zhuǎn)移截面的影響。計(jì)算結(jié)果表明,低碰撞能條件下,光場(chǎng)對(duì)粒子間的電荷轉(zhuǎn)移具有明顯的增強(qiáng)作用。與無(wú)光場(chǎng)條件下的碰撞電荷轉(zhuǎn)移截面(10-19 cm2)相比,光場(chǎng)作用下的電荷轉(zhuǎn)移截面可增大兩個(gè)量級(jí)以上,從理論上證明了在Ne+-He系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)強(qiáng)激光場(chǎng)感生電荷交換過(guò)程的可行性。此外,理論計(jì)算結(jié)果還表明,強(qiáng)光場(chǎng)作用下

10、粒子間的電荷轉(zhuǎn)移截面隨轉(zhuǎn)移激光偏振的變化呈現(xiàn)各向異性分布。
　　實(shí)驗(yàn)上,將脈沖分子束技術(shù)和離子飛行時(shí)間質(zhì)譜技術(shù)應(yīng)用于Ne+-He系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)研究,首次在實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到了強(qiáng)光場(chǎng)感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程。研究了產(chǎn)物離子強(qiáng)度隨激光能量、激光場(chǎng)偏振以及氣壓的變化關(guān)系,通過(guò)這些判定性實(shí)驗(yàn)證明了觀測(cè)到的Ne+-He間電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程是光場(chǎng)和碰撞共同作用的結(jié)果。觀測(cè)到的Ne+-He系統(tǒng)產(chǎn)物離子強(qiáng)度隨轉(zhuǎn)移光場(chǎng)偏振呈各向異性分布的特性,驗(yàn)證了第4章的理論計(jì)算結(jié)